Em Angra encontraram refúgio Almeida Garrett, durante a Guerra Peninsular, e a rainha Maria II de Portugal, entre 1830 e 1833, durante a Guerra Civil Portuguesa (1828-1834). Por aqui passou Charles Darwin, a bordo do "HMS Beagle", tendo aportado a 20 de Setembro de 1836. Darwin partiu daqui para a ilha de São Miguel em 23 de setembro, após fazer um passeio a cavalo pela ilha, onde, entre vários locais, visitou as Furnas do Enxofre, tendo na altura afirmado que a nível biológico "nada de interesse ter encontrado". Mais tarde, e reconhecendo o seu erro, pediu a vários cientistas, nomeadamente a Joseph Dalton Hooker, a Hewett Cottrell Watson e a Thomas Carew Hunt que lhe enviassem espécimes da flora endémica da Macaronésia e também amostras geológicas.

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